Phản ứng tiến hóa hydro trong môi trường kiềm trên chất xúc tác hai nguyên tử CO-M@gCN: phân tích từ tính toán nguyên lý thứ nhất
Tóm tắt: 284
| 
PDF: 109 
##plugins.themes.academic_pro.article.main##
Author
Từ khóa:
SADs
DFT
gCN
Phản ứng tiến hoá hydro
Tóm tắt
Chất xúc tác hai nguyên tử kim loại (DACs) mang lại khả năng tăng cường hiệu suất điện hóa thông qua tương tác cộng hưởng giữa các kim loại. Trong nghiên cứu này, chúng tôi sử dụng lý thuyết phiếm hàm mật độ có xét spin để khảo sát các hệ Co-M@gCN (M = Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Pd, Ru, Ir, Pt) trong phản ứng tiến hóa hydro (HER) ở môi trường kiềm. Hệ CoCr@gCN cho hiệu suất cao nhất với hàng rào phân tách nước thấp (0,42 eV), hấp phụ H* gần trung tính (ΔGH* ≈ 0,03 eV), và đặc tính bán kim loại. Các chỉ số như iCOHP, điện tích Bader và thông số φ giúp giải thích xu hướng hoạt tính. Khoảng φ từ 4,5–4,6 tương ứng với hiệu suất tối ưu. Mô phỏng AIMD xác nhận tính ổn định nhiệt động của CoCr@gCN ở 400 K. Công trình này cung cấp những hiểu biết sâu sắc về việc thiết kế các chất xúc tác hai nguyên tử (DACs) hiệu quả và phong phú trong tự nhiên nhằm phục vụ cho quá trình sản xuất hydro bền vững.
Tài liệu tham khảo
-
[1] J. A. Turner, “Sustainable hydrogen production”, Science, vol. 305, no. 5686, pp. 972-974, 2004.
[2] Z. W. Seh, J. Kibsgaard, C. F. Dickens, I. Chorkendorff, J. K. Nørskov, and T. F. Jaramillo, “Combining theory and experiment in electrocatalysis: Insights into materials design”, Science, vol. 355, no. 6321, p. eaad4998, 2017.
[3] X. Zou and Y. Zhang, “Noble metal-free hydrogen evolution catalysts for water splitting”, Chemical Society Reviews, vol. 44, pp. 5148-5180, 2015.
[4] B. Qiao et al., “Single-atom catalysis of CO oxidation using Pt1/FeOx”, Nature Chemistry, vol. 3, no. 8, pp. 634-641, 2011.
[5] J. Liu, “Catalysis by supported single metal atoms”, ACS Catalysis, vol. 7, no. 1, pp. 34-59, 2017.
[6] X. F. Yang, A. Wang, B. Qiao, J. Li, J. Liu, and T. Zhang, “Single-atom catalysts: A new frontier in heterogeneous catalysis”, Accounts of Chemical Research, vol. 46, no. 8, pp. 1740-1748, 2013.
[7] X. Li, X. Yang, J. Zhang, Y. Huang, T. Zhang and J. Liu, “Single-atom catalysts for electrochemical hydrogen evolution reaction: Recent advances and future perspectives”, Advanced Materials, vol. 33, no. 20, p. 2004359, 2021.
[8] A. Wang, J. Li, and T. Zhang, “Heterogeneous single-atom catalysis”, Nature Reviews Chemistry, vol. 2, no. 6, pp. 65-81, 2018.
[9] L. Zhang, L. Han, H. Liu, X. Liu, and J. Luo, “Atomically dispersed Co-N-C catalyst with hierarchical porosity for efficient and stable hydrogen evolution”, Advanced Energy Materials, vol. 9, no. 14, p. 1803572, 2019.
[10] H. Li, X. Wang, and S. Dai, “Single-atom and dual-atom catalysts for electrochemical energy conversion”, Chemical Society Reviews, vol. 49, no. 20, pp. 7356-7413, 2020.
[11] Z. Zhang, H. Zhao, Y. Zhou, X. Tian, Y. Liu and X. Duan, “Synergistic effects in dual-atom catalysts for electrochemical energy conversion”, Advanced Materials, vol. 34, no. 11, p. 2106060, 2022.
[12] A. Kumar et al., “Moving beyond bimetallic-alloy to single-atom dimer atomic-interface for all-pH hydrogen evolution”, Nature Communications, vol. 12, p. 6766, 2021.
[13] Huong T. D. Bui et al., “Activity-Selectivity Enhancement and Catalytic Trend of CO2 Electroreduction on Metallic Dimers Supported by N-Doped Graphene: A Computational Study”, J. Phys. Chem. C, vol. 125, no. 24, pp. 13176-13184, 2021.
[14] H. T. D. Bui et al., “DFT insights into dual-site synergy of Ni-Fe on defective graphene for enhanced HER performance”, Physical Chemistry Chemical Physics, vol. 23, pp. 25143-25151, 2021.
[15] Y. Wang, Q. Li, Y. Bi, Y. Wu, X. Zhang, and Y. Sun, “Recent advances in dual-atom catalysts for energy-related electrocatalysis”, Small, vol. 19, no. 16, p. 2207282, 2023.
[16] Y. Wang, X. Wang, and M. Antonietti, “Polymeric graphitic carbon nitride as a heterogeneous organocatalyst: from photochemistry to multipurpose catalysis to sustainable chemistry”, Angewandte Chemie International Edition, vol. 51, no. 1, pp. 68-89, 2012.
[17] J. Zhang, Y. Chen, and X. Wang, “Two-dimensional covalent carbon nitride nanosheets: synthesis, functionalization, and applications”, Energy & Environmental Science, vol. 8, no. 11, pp. 3092-3108, 2015.
[18] X. Liu et al., “Advanced dual-atom catalysts on graphitic carbon nitride for enhanced hydrogen evolution via water splitting”, Nanoscale, vol. 16, pp. 13148-13159, 2024.
[19] Y. He, F. Chen, and G. Zhou, “Graphitic carbon nitride supported Ni-Co dual atom catalysts beyond Ni1(Co1) single atom catalysts for hydrogen production: A density functional theory study”, Phys. Chem. Chem. Phys., vol. 26, pp. 14364-14373, 2024.
[20] X. Lu, L. Xu, I. Ullah, H. Li, and A. Xu, “Sulfur-doped g C3N4 photocatalyst for significantly steered visible light photocatalytic H2 evolution from water splitting”, Catal. Sci. Technol., vol. 14, pp. 606-614, 2024.
[21] M. Makaremi, S. Grixti, K. T. Butler, G. A. Ozin, and C. V. Singh, “Band Engineering of Carbon Nitride Monolayers by N-Type, P-Type, and Isoelectronic Doping for Photocatalytic Applications”, ACS Appl. Mater. Interfaces, vol. 10, no. 13, pp. 11143-11151, 2018.
Xem thêm
##plugins.themes.academic_pro.article.sidebar##
Đã Xuất bản
Jul 31, 2025
Download
Cách trích dẫn
Cuc, T. T. K., T. T. T. Duong, H. V. Binh, T. B. Tran, T. H. Ho, B.-T. T. Le, D. K. Hoang, và V. Q. Bui. “Phản ứng tiến hóa Hydro Trong môi trường kiềm Trên chất Xúc tác Hai Nguyên tử CO-M@gCN: Phân tích từ tính toán Nguyên Lý thứ nhất”. Tạp Chí Khoa học Và Công nghệ - Đại học Đà Nẵng, vol 23, số p.h 7, Tháng Bảy 2025, tr 62-68, doi:10.31130/ud-jst.2025.23(7).320E.
